Personnalité haute en couleurs de l'aristocratie espagnole, Vilallonga avait travaillé comme journaliste pour l'agence de presse espagnole EFE ainsi que pour les magazines Paris Match, Marie-Claire et Vogue. Il était l'auteur d'une biographie officielle du roi Juan Carlos publié en 1993.
Dans "Diamants sur canapé" ("Breakfast at Tiffany's") de Blake Edwards (1991), il interprétait le rôle de José da Silva Pereira, le milliardaire brésilien que prévoit épouser l'excentrique Holly Golightly, jouée par Audrey Hepburn.
Marquis de Castellbell et Grand d'Espagne, il avait également tourné dans "Juliette des esprits" (1965) de Federico Fellini ou encore "Les Amants" (1958) de Louis Malle. Sa mort a été annoncée par les autorités de l'île de Majorque.
Vilallonga s'était marié à trois reprises: il avait épousé l'aristocrate britannique Priscilla Scott-Ellis (1945-1972), Syliane Stella Morell (1974-1995) et en 1999 la journaliste Begona Aranguren.
Il laisse derrière lui deux enfants nés de son premier mariage, John et Carmen, ainsi qu'un fils adopté, Fabricio. Le roi Juan Carlos a fait part de sa tristesse à l'annonce de son décès.
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